近日，我校化工學(xué)院劉振教授團(tuán)隊(duì)圍繞“基于機(jī)理認(rèn)識(shí)與人工智能驅(qū)動(dòng)的過(guò)渡金屬催化劑設(shè)計(jì)”方向取得系列進(jìn)展：團(tuán)隊(duì)將密度泛函理論（DFT）揭示的速率/選擇性控制因素及副產(chǎn)物形成機(jī)制，與機(jī)器學(xué)習(xí)模型及可解釋性分析相結(jié)合，打通了從“機(jī)理-參數(shù)化-機(jī)器學(xué)習(xí)模型-實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證”的研究路線，為過(guò)渡金屬催化體系的高效篩選與定向優(yōu)化提供了可遷移的方法學(xué)支撐。
團(tuán)隊(duì)針對(duì)CO2與烯烴耦合反應(yīng)，從反應(yīng)機(jī)理出發(fā)，在多構(gòu)象搜索基礎(chǔ)上提取能夠反映電子、位阻與幾何特征的描述符，從而建立了可用于預(yù)測(cè)選擇性與活性的機(jī)器學(xué)習(xí)模型。研究識(shí)別出四類“化學(xué)可解釋”的關(guān)鍵描述符，催化劑HOMO能級(jí)、百分比掩埋體積、八分掩埋體積與咬合角，并指出傳統(tǒng)咬合角與位阻之間并非等價(jià)，進(jìn)一步通過(guò)“交互項(xiàng)變換策略”解耦多重描述符之間的復(fù)雜關(guān)系。（Journal of Catalysis, 2026, 454, 116656）
圖片說(shuō)明：圍繞速率/選擇性決定步驟構(gòu)建“機(jī)理引導(dǎo)”的參數(shù)化流程
進(jìn)一步地，圍繞1-己烯與1-辛烯定向合成，團(tuán)隊(duì)聚焦Cr/NNN（chromium bis(2-pyridyl)amine）催化體系，構(gòu)建了包含256個(gè)配體的虛擬數(shù)據(jù)庫(kù)，并基于DFT計(jì)算得到三聚/四聚路徑關(guān)鍵過(guò)渡態(tài)自由能差ΔΔG，結(jié)合基于SMILES的結(jié)構(gòu)生成、xTB計(jì)算與RDKit結(jié)構(gòu)分析提取分子描述符，建立機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)模型。模型表現(xiàn)出良好的預(yù)測(cè)能力（R2 = 0.90、MAE = 0.52 kcal/mol），并借助SHAP可解釋性分析發(fā)現(xiàn)：選擇性主要由R1位點(diǎn)的局部位阻控制，而遠(yuǎn)端電子取代的貢獻(xiàn)相對(duì)較弱。在模型指導(dǎo)下，團(tuán)隊(duì)從數(shù)據(jù)集中鎖定兩類新型催化劑，為Cr/NNN體系催化乙烯三聚、四聚制備1-己烯與1-辛烯的可控設(shè)計(jì)提供了清晰、可遷移的結(jié)構(gòu)規(guī)律。（Journal of Catalysis, 2026, 454, 116613）
圖片說(shuō)明：基于機(jī)理計(jì)算的xTB及RDKit描述符集合
針對(duì)乙烯三聚、四聚反應(yīng)中生成的副產(chǎn)物聚乙烯（PE），團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了Cr/PNP催化劑數(shù)據(jù)庫(kù)、系統(tǒng)提取多尺度分子描述符，并將其與實(shí)驗(yàn)測(cè)得的PE數(shù)據(jù)融合訓(xùn)練機(jī)器學(xué)習(xí)模型。研究采用分類-回歸雙層建模：分類模型可有效區(qū)分低/高PE催化劑（accuracy = 0.91），并在工業(yè)界關(guān)注的低PE區(qū)間保持良好召回。對(duì)PE < 1 wt%的體系，回歸模型可實(shí)現(xiàn)較高精度定量預(yù)測(cè)（R2 = 0.88、MAE = 0.07）。進(jìn)一步的可解釋模型表明：配體本征結(jié)構(gòu)性質(zhì)決定“低/高PE”分類，而在已屬于低PE的配體集合中，優(yōu)化反應(yīng)條件（壓力、溫度、Cr用量、Al/Cr比等）可進(jìn)一步降低PE含量。（Chemical Science, 2026, https://doi.org/10.1039/D5SC07894F）
圖片說(shuō)明：用于篩選新型Cr/PNP配體以實(shí)現(xiàn)低PE形成的DFT-ML工作流程
論文以華東理工大學(xué)為第一通訊單位，我校化工學(xué)院博士研究生朱有財(cái)同學(xué)為第一作者，劉振教授為論文的通訊作者。同時(shí)，該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、萬(wàn)華化學(xué)的資助。
原文鏈接：
（1）CO2+C2H4耦合反應(yīng)催化劑分子設(shè)計(jì)，Journal of Catalysis 2026: https://doi.org/10.1016/j.jcat.2025.116656
（2）乙烯三聚、四聚催化劑分子設(shè)計(jì)，Journal of Catalysis 2026: https://doi.org/10.1016/j.jcat.2025.116613
（3）低PE乙烯三聚、四聚催化劑分子設(shè)計(jì)，Chemical Science 2026: https://doi.org/10.1039/D5SC07894F