鋰硫電池超高的能量密度(2600Wh/Kg)及環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì),使其成為繼鋰離子電池之后最具應(yīng)用前景的電化學(xué)儲(chǔ)能體系之一。近日,國(guó)際知名學(xué)術(shù)期刊Advanced Energy Materials以“Controllable Sulfurization of MXenes to In-Plane Multi-Heterostructures for Efficient Sulfur Redox Kinetics”為題,在線報(bào)道了化工學(xué)院功能炭材料研究團(tuán)隊(duì)在鋰硫電池隔膜涂層改性方面的新進(jìn)展。

鋰硫電池目前存在的關(guān)鍵問(wèn)題是:放電過(guò)程中,正極單質(zhì)硫會(huì)形成多硫化鋰中間產(chǎn)物,而多硫化鋰易溶于醚類電解液,且商用聚丙烯隔膜的孔徑又遠(yuǎn)大于多硫離子的動(dòng)力學(xué)直徑,導(dǎo)致多硫化鋰在充放電過(guò)程中必然發(fā)生穿梭效應(yīng);鋰離子與多硫化鋰之間的催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué),又是影響正極單質(zhì)硫有效利用率、有效載硫量及其電化學(xué)性能的關(guān)鍵因素。對(duì)此,功能炭材料研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并合成了Mo2C–MoS2面內(nèi)二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)以用作隔膜涂層材料,并顯著提升了炭黑/硫正極的綜合電化學(xué)性能。
基于MAX相層間化合物的分子結(jié)構(gòu)特征,先制得二維Mo2C MXene;再以PEO-b-PS嵌段聚合物作軟模版,采用分子自組裝法在二維Mo2C MXene表面生長(zhǎng)介孔SiO2,制得“三明治”結(jié)構(gòu)的介孔SiO2-Mo2C-SiO2;最后通過(guò)拓?fù)滢D(zhuǎn)化法并脫除SiO2,即制得Mo2C–MoS2面內(nèi)二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)。Mo2C–MoS2的異質(zhì)界面、豐富的缺陷及其內(nèi)建電場(chǎng)特點(diǎn),加速了固態(tài)硫化鋰的均勻沉積與溶解,提高了電子和離子的遷移/擴(kuò)散速率,并對(duì)固態(tài)硫化鋰、可溶性多硫化鋰呈現(xiàn)較高的催化氧化-還原活性,因此通過(guò)提高可溶性多硫化鋰的催化反應(yīng)速率和轉(zhuǎn)化效率大幅提升了炭黑/硫正極的長(zhǎng)循環(huán)容量和大電流倍率性能。其中,當(dāng)Mo2C–MoS2用作隔膜涂層時(shí),炭黑/硫正極展現(xiàn)出較好的長(zhǎng)循環(huán)容量(5 C,循環(huán)1000次,444 mAh g?1)和大電流倍率性能(0.2 C,1127 mAh g?1;3 C,740 mAh g?1;5 C,642mAh g?1)。
該報(bào)道為面內(nèi)二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了一種新方法,也為其它MXene基二維材料的結(jié)構(gòu)控制及其在電子、光電子、能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域中的應(yīng)用提供參考。
該論文由化工學(xué)院李響博士完成,詹亮教授、張永正博士、王艷莉副教授和北京航空航天大學(xué)的楊樹(shù)斌教授為該論文的通訊作者,研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目資助。同時(shí),該論文在材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、合成與分析表征方面,得到凌立成教授的悉心指導(dǎo)。
論文鏈接:https://doi.org/10.1002/aenm.202303389