近日，我校功能炭材料團(tuán)隊(duì)在高性能鋰硫電池電催化劑的設(shè)計(jì)和精確調(diào)控方面取得新進(jìn)展。相關(guān)成果以“Regulating Fe aggregation state via unique Fe-N-V pre-coordination to optimize the adsorption-catalysis effect in high-performance lithium-sulfur batteries”發(fā)表于Advanced Functional Materials。

鋰硫電池具備理論能量密度高（2600 Wh kg^-1）和成本低等優(yōu)點(diǎn)，是最具發(fā)展?jié)摿Φ男滦碗姵伢w系之一。然而其進(jìn)一步商業(yè)應(yīng)用也被一些關(guān)鍵問(wèn)題所限制。一方面，鋰硫電池中存在多相反應(yīng)，且硫及其還原產(chǎn)物（Li₂S₂/Li₂S）的絕緣特性增加了電極上電子傳遞的阻力，導(dǎo)致液固轉(zhuǎn)化氧化還原動(dòng)力學(xué)緩慢；另一方面，多硫化物在醚基電解液中的溶出特性導(dǎo)致了穿梭效應(yīng)，造成硫的不可逆損失和鋰枝晶的形成。多數(shù)研究表明吸附-催化機(jī)制可以有效緩解上述問(wèn)題。

對(duì)此，研究團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種獨(dú)特的Fe-N-V預(yù)配位結(jié)構(gòu)，從而調(diào)控液相前驅(qū)體中游離Fe³⁺的含量，成功構(gòu)筑了單原子Fe-N₄和超細(xì)VN納米粒子修飾的氮摻雜多孔“海膽狀”空心碳納米球。

在該材料中，“海膽狀”碳?xì)ど系姆謱游⒔榭诪槎嗖搅蜣D(zhuǎn)化提供了良好的寄主環(huán)境，單原子鐵促進(jìn)了硫的液固還原過(guò)程，VN對(duì)多硫化物體現(xiàn)出強(qiáng)化學(xué)吸附作用同時(shí)有利于硫化鋰的解離；并且，VN和Fe-N₄活性位點(diǎn)的納米鄰域分布對(duì)硫物種的錨定-還原-分解過(guò)程呈現(xiàn)出協(xié)同效應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算共同證實(shí)了該材料對(duì)完整硫轉(zhuǎn)化過(guò)程具備最優(yōu)化的吸附-催化效果。當(dāng)該材料用于聚丙烯隔膜涂層時(shí)，鋰硫電池表現(xiàn)出高循環(huán)穩(wěn)定性（1C，700次循環(huán)，容量衰減率為0.024%）和優(yōu)異的倍率性能（4C，683.2 mAh g^-1）。此外，在5.6 mg cm^-2的高硫負(fù)載下，鋰硫電池在100次循環(huán)后仍保持5.06 mAh cm^-2的高面積容量。本研究為異源雙金屬集成電催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的思路，對(duì)高性能鋰硫電池的商業(yè)化具有重要意義。

該工作第一作者為博士研究生楊璐彬，通訊作者為王際童教授和凌立成教授，同時(shí)，得到了張亞運(yùn)特聘副研究員的幫助與指導(dǎo)。此外，該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、上海市自然科學(xué)基金等支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202303705