我校李春忠教授和多倫多大學Edward Sargent教授在環(huán)氧乙烷高效制備領域取得突破，相關研究成果以“Redox-mediated electrosynthesis of ethylene oxide from CO₂ and water”為題，于日前在線發(fā)表在《自然催化》（Nature Catalysis）上。

我國作為世界最大的聚酯生產(chǎn)國，對環(huán)氧乙烷這一重要石油化工基礎有機原料的年需求量超千萬噸。目前，國際和國內(nèi)絕大多數(shù)裝置都采用乙烯直接氧化路線生產(chǎn)環(huán)氧乙烷，但由于該路線的乙烯完全氧化問題，使其產(chǎn)生大量碳排放。據(jù)相關統(tǒng)計，2020年全球因生產(chǎn)環(huán)氧乙烷所帶來的直接碳排放量超千萬噸。因此，研究表明利用電催化技術在“無碳排放”及“碳減排”條件下高效制備環(huán)氧乙烷，將為傳統(tǒng)化工行業(yè)帶來環(huán)保技術升級契機。

然而，目前電催化二氧化碳（CO₂）制環(huán)氧乙烷的效率較低，主要表現(xiàn)在：法拉第效率小于25%，整體電解池能量效率低于15%且能耗高，每生產(chǎn)1kg環(huán)氧乙烷所需能耗超19MJ，是當前工業(yè)路線能耗的5倍。鑒于此，該工作通過在工業(yè)催化劑氧化銥（IrO₂）上負載第六周期金屬氧化物來制備高效催化劑。其中，在鋇、鑭、鈰和鉍氧化物中，發(fā)現(xiàn)負載鋇氧化物的催化劑高效抑制關鍵中間體的降解過程，實現(xiàn)了陽極乙烯制環(huán)氧乙烷法拉第效率達到90%。該過程環(huán)氧乙烷產(chǎn)物選擇性超過98%，不存在乙烯完全氧化產(chǎn)生的碳排放問題。當將其與陰極氧還原反應配對時，每生產(chǎn)1kg環(huán)氧乙烷所需能耗僅需5.3MJ，這與現(xiàn)有高碳排放的工業(yè)制環(huán)氧乙烷過程的能耗相當。

研究表明，進一步利用水氧化和氧還原這一氧化還原介導，創(chuàng)新構建了新型氧化還原介導電催化系統(tǒng)，通過高效耦合CO₂制乙烯與乙烯制環(huán)氧乙烷的過程，實現(xiàn)低能量輸入的環(huán)氧乙烷電催化制備，總反應的理論電解電壓僅為1.28V，而文獻報道最優(yōu)的理論電解電壓是2.51V。該工作實現(xiàn)了高轉化率的環(huán)氧乙烷電催化制備，在300mA/cm2工業(yè)級電流密度下CO₂制環(huán)氧乙烷的法拉第效率超過35%，比文獻報道最高值提升1.4倍，并降低了1.2V電解工作電壓。

該工作的共同第一作者是我校青年教師李宇航，多倫多大學Adnan Ozden、Wan Ru Leow、Pengfei Ou。共同通訊作者是李春忠教授和Edward Sargent教授。該研究工作得到了中國國家留學基金委、NSERC等經(jīng)費支持。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41929-022-00749-8