近日，國際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊《自然-通訊》（Nature Communications）以“General synthesis of ultrafine metal oxide/reduced graphene oxide nanocomposites for ultrahigh-flux nanofiltration membrane”為題，在線報(bào)道了我校化工學(xué)院龍東輝教授團(tuán)隊(duì)在高分散金屬氧化物/石墨烯通用合成方法研究領(lǐng)域的最新成果。

石墨烯基復(fù)合材料是石墨烯應(yīng)用領(lǐng)域中的重要研究方向。在發(fā)揮二維石墨烯原有性質(zhì)的同時(shí)，通過引入其他材料（如金屬氧化物），使得各成分之間形成協(xié)同效應(yīng)，能夠拓展石墨烯材料在電化學(xué)能量儲(chǔ)存、傳感材料和催化劑等領(lǐng)域的應(yīng)用前景。近幾年來，石墨烯基納米復(fù)合材料的制備方法日趨成熟，但仍有許多問題待解決。第一，如何實(shí)現(xiàn)金屬氧化物/石墨烯納米復(fù)合材料組分之間的分散性、相容性以及納米結(jié)構(gòu)和尺寸的控制。第二，如何抑制二維復(fù)合材料的團(tuán)聚行為，實(shí)現(xiàn)溶液相的高度分散。第三，不充分的界面反應(yīng)將損害協(xié)同效應(yīng)，弱化復(fù)合材料的性能。第四，復(fù)合材料的合成機(jī)制及協(xié)同作用機(jī)理還需深入研究。

圖片說明：“界面誘導(dǎo)成核”的合成策略

基于此，該研究提出了一種簡便通用的“界面誘導(dǎo)成核”的合成策略，利用氧化石墨烯表面上的含氧官能團(tuán)作為快速異相成核的位點(diǎn)，通過表面擴(kuò)散控制顆粒成長，進(jìn)而在二維表面上形成3nm尺寸、單分散和高密度負(fù)載的系列金屬氧化物（ZnO、CoO、CuO、MgO、Fe₂O₃、Nb₂O₅、CdO、 La₂O₃、MoO₃等）納米顆粒。統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)，超細(xì)納米顆粒的面密度均為9個(gè)/10×10nm²，且不隨反應(yīng)時(shí)間和反應(yīng)物濃度而改變，對應(yīng)于“異相成核-擴(kuò)散控制生長”的顆粒形成機(jī)制。進(jìn)一步的DFT計(jì)算表明，氧化石墨烯表面的含氧官能團(tuán)，特別是羧基和環(huán)氧基，能夠優(yōu)先吸附金屬離子，并提供成核位點(diǎn)，進(jìn)而對納米顆粒的形成和均勻生長起著重要作用。

超細(xì)納米顆粒的高密度界面復(fù)合，有效抑制了二維石墨烯片的褶皺和堆疊行為，并形成穩(wěn)定的金屬氧化物/石墨烯膠體分散液，進(jìn)而可通過濕法工藝加工成二維納濾膜材料。剛性納米顆粒的支撐和填充作用，不僅能夠增加石墨烯片層間的垂直間距（~4.2nm），而且在二維面內(nèi)創(chuàng)造了大量的曲折滲透路徑，實(shí)現(xiàn)了系列有機(jī)染料的“高水通量-高截留率”分離，為納濾膜“滲透性-選擇性”權(quán)衡優(yōu)化提供了新策略。

圖片說明：“高水通量-高截留率”的金屬氧化物/石墨烯納米復(fù)合材料納濾膜

我校為該論文的唯一通訊單位，化工學(xué)院張琬鈺博士研究生為論文第一作者，龍東輝教授和牛波博士后為通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金委、上海市協(xié)同創(chuàng)新中心項(xiàng)目等經(jīng)費(fèi)資助。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-28180-4