近日，我校化工學(xué)院龍東輝教授團(tuán)隊(duì)在超微孔炭結(jié)構(gòu)的分子氧室溫活化機(jī)制的研究中取得了最新進(jìn)展，相關(guān)研究成果發(fā)表在催化領(lǐng)域期刊ACS Catalysis (DOI: 10.1021/acscatal.1c00857)上。

氧化反應(yīng)在現(xiàn)代化學(xué)發(fā)展中扮演著重要的角色。分子氧的活化是系列氧化反應(yīng)的前提，然而，活化過(guò)程往往需要高溫或是額外的電能或光能才可以激發(fā)。室溫氧活化的研究為相關(guān)化學(xué)合成、環(huán)境治理提供了新思路，但也是目前的研究難點(diǎn)。

活性炭是一類(lèi)常見(jiàn)的多孔吸附材料，廣泛應(yīng)用于凈化水質(zhì)、吸附有機(jī)廢氣、脫硫脫硝等環(huán)保方面。本工作通過(guò)電子順磁共振(EPR)技術(shù)研究發(fā)現(xiàn)，活性炭類(lèi)材料能夠?qū)⒖諝庵械难鯕夥肿釉谑覝叵轮苯踊罨裂踝杂苫?O₂??)，進(jìn)而對(duì)有害的酸性氣體（如H₂S、NO、CO等）進(jìn)行催化氧化。而其他類(lèi)的多孔材料，如分子篩、MOF、COF、ZIF等均無(wú)法實(shí)現(xiàn)分子氧的室溫活化，不具備室溫催化性能。

為了揭示活性炭的室溫氧活化機(jī)理，本工作通過(guò)DFT理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，超微孔（~ 0.4 nm）和具有π*電子和導(dǎo)電性能的碳化學(xué)結(jié)構(gòu)是O₂分子室溫活化的必要前提。進(jìn)一步理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證表明，MgO等金屬氧化物能夠?qū)₂??進(jìn)行有效富集，進(jìn)而提高活性炭體系中的O₂??濃度，提升H₂S的室溫催化氧化性能。這一發(fā)現(xiàn)為O₂分子室溫活化的內(nèi)在起源提供了見(jiàn)解，同時(shí)也對(duì)炭基多孔材料在環(huán)境治理中發(fā)揮的作用提供了思路。

論文第一作者為我校化工學(xué)院博士研究生潘燕凱，此次報(bào)道的是其近期發(fā)表的第3篇關(guān)于氧活化和H₂S氧化的研究成果（前期工作發(fā)表在Appl Catal B-Environ, 2021, 280, 119444、Appl Catal B-Environ 2020，262, 118266上）。通訊作者是龍東輝教授和張亞運(yùn)副研究員。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委以及中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)等項(xiàng)目的資助和支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.1c00857